有3/4的A位已经被连接金属Mn离子占有,多铁性磁

这段时间,中科院南宁物质调查商量院固体物理斟酌所副商讨员尹利华及史同飞等与中国科学技术大学、韩国公州国立高校科学商量职员合营,在钙钛矿结构DyCrO3单晶的多铁性及磁电效应钻探方面获得新进展。研讨人士在DyCrO3单晶中观望到了量子顺电效应,相关成果在《物理商议B》 (Physical Review B 98, 054301 上发表。

不无钙钛矿结构的连接金属氧化学物理表现出特别丰裕的大要属性,为凝聚态物理和资料科学的钻研提供了三个宽广的舞台。在过去的几十年里,大家早已在钙钛矿氧化物中窥见了高温超导、庞磁电阻、电荷有序、轨道有序、金属-绝缘体相变、铁电性、多铁性、巨热电作用、光电效果、负热膨胀等复杂风趣的物理现象,对那么些现象的研讨,一点都不小地推进了成群结队态物理的升华。在ABO3钙钛矿结构中,A位和B位离子日常兼有十分大的反差。具有小半径高价态的连接金属离子往往攻克八面体配位的B位,却很难攻陷A位。近年来,大家选择高温高压极端条件合成手段,能够驱使一些连片金属离子部分占用A位,产生一类特殊的亚稳相四重钙钛矿氧化学物理,如 (AMn3)Mn4O12 (A = Na, Ca, La, Bi)。在这种钙钛矿结构中,有3/4的A位已经被接通金属Mn离子攻陷。即使能够进一步让多余的A位由Mn离子私吞并保持钙钛矿结构,将会产生一种特有的MnMnO3二元钙钛矿氧化物。近年来,中科院物理商量所/北京凝聚态物理国家切磋中央磁学国家重大实验室孙阳研讨组与多少个国际组织合营,在二元钙钛矿氧化物的合成和物性切磋方面得到了新进展,第2回合成出Mn2O3二元钙钛矿氧化学物理,并在其间开掘了自旋诱导的多铁性和磁电耦合效应。

多铁性磁电材料由于磁性与铁电性之间强的耦同盟用,使其在新闻囤积、传感器等领域有着神秘的选拔前景。但是,由于材质的铁电性与磁性之间的“互斥性”,由此在单相材质中并且落到实处强磁性、强铁电性及强磁电耦合效应依然是贰个挑衅,那是因为在连接金属氧化学物理中,铁电性须要过渡金属离子具备空的d轨道(即,所谓的d0法则),而磁性则须要其d轨道为未完全占满状态,所以磁性材质很难同有时间表现出铁电性。最近有理论计算及尝试结果表明,具备钙钛矿结构的AMnO3 (A=Ba、Sr、Ca)质地能够达成磁性和铁电性共存,其磁性和铁电性均起点于其具备特有的d3电子构型的Mn4+离子。另一方面,理论总括亦评释具有相同d3电子构型的RCrO3也具备铁电性的支持,但尚未有实验方面包车型地铁报纸发表。

该二元钙钛矿Mn2O3是一个亚稳相,由德意志联邦共和国Bayreuth大学大学生SergeyOvsyannikov等选择高温高压极端条件合成。通过同步辐射X射线衍射、电子衍射、扫描透射电镜、电子能量损失谱等三种尝试手腕的衡量深入分析,获得了该化合物的晶体结商谈离子价态。该二元钙钛矿具有惊人畸变的四重钙钛矿结构,A位的Mn离子处于混合价态,其分子式能够写为(Mn2+Mn3+3)Mn3.25+4O12。由于A位和B位均由磁性Mn离子攻陷,该种类拥有更加多的磁性交流成效路线,因此具备更加的复杂的磁有序态。

为此,固体所调查钻探职员制备了一文山会海具备简易钙钛矿结构的RCrO3(LAND=La、Tb、Dy、Er等)单晶样品,系统斟酌了其铁电、磁性、磁电效应等物性。钻探发掘,与翼虎=La、Tb、Er等单晶分化,DyCrO3单晶表现出量子顺电体所兼有的七个特出特征。特征之一是其c轴方向的介电常数在其反铁磁有序温度TN以下随着温度的回降而稳步变大,在35 K以下趋于饱和。其c轴介电常数随温度的变型能够很好地用Barrett方程描述。特征之二是其软模频率在低温下趋于四个非零的常数。

对钙钛矿Mn2O3的微观磁性衡量标识,该种类有多个磁相变,分别位于T1=101 K和T2=49 K。在附加磁场下,高温的磁相变大概不受影响,而低温的磁相变被醒目遏制。同偶尔候,伴随八个磁相变,晶格体量出现变化,证明存在磁弹性耦合。为了拿走该类别的微观磁结构,United Kingdom拉瑟福德实验室大学生Dmitry Khalyavin等做了大气紧凑的高精度中子粉末衍射实验,终于解出了该体系复杂的磁结构。在T1 “ T “ T2温区,其磁结构是一种纵向自旋密度波,具备非极性的空间群;在T “ T1温区,其磁结构是一种由摆线型和螺旋型组合而成的复杂非共线结构,同一时候出现了电荷有序和章法有序。由于非共线螺旋磁结构得以打破空间反演对称发生电极化,这预示着该系统可能具有自旋诱导的磁电多铁性。

在量子顺电体中,由于量子涨落(来源于量子效应中的零点振动)的熏陶,其电偶极子之间的长程互相作用被压制,使其长程铁电有序直到相对零度亦不可能变成。SrTiO3、KTaO3以及CaTiO3就是内部规范的量子顺电体。上述结果注脚,DyCrO3在低温下存在电偶极矩,但出于量子涨落的影响,那一个电偶极矩并未有形成长程的铁电序。

孙阳研讨组的硕士生丛君状利用自己作主研制的多职能磁电耦合效应衡量系统,细心研商了钙钛矿Mn2O3的介电、热释电、铁电和磁电耦合性质。实验结果评释,该系统在步向低温的磁相变T2= 49 K,出现了介电极度和宏观铁电极化,并且,随着外加磁场的扩张,铁电极化逐步被遏制,表现出显然的磁电耦合效应。这一结果也与T2温度以下该系统具有非共线螺旋磁结构相契合。为了特别认同二元钙钛矿Mn2O3中的本征铁电性,孙阳切磋组与中科院火奴鲁鲁物质科研院强磁场科学中央研讨员盛志高合营,利用极化三次谐波产生本领度量了样品在不一致温度下的一遍谐波非实信号,在磁转换温度T2之下,出现SHG功率信号,表明低温下全数本征铁电性。

与争论预测结果相平等,进一步的Raman散射谱及X射线近边接受结构谱等试验结果声明,DyCrO3中的电偶极子与Cr3+离子偏离中央对称地点的移动紧凑相关。变温X射线衍射实验结果阐明其晶胞体积的裁减速率在低温下具备减小;而该特别表现很只怕是其异于其余RCrO3类别而表现出量子顺电行为的机要原由。

美高梅集团官网,这一商量第一遍在二元钙钛矿氧化学物理中窥见了自旋诱导的多铁性和磁电耦合效应,获得了二元钙钛矿Mn2O3的一体化磁结商谈相图,为探究依赖亚稳相二元钙钛矿的风靡磁电质地开采了起先。该专门的学业上下历时四年,由华夏、德意志联邦共和国、United Kingdom、俄罗斯等八家单位经过国际协作共同实现。丛君状为杂谈第一作者,孙阳为杂文共同通信小编。以上研究结果以Spin-induced multiferroicity in the binary perovskite manganite Mn2O3 为题公布于《自然-通信》(Nature Communications 9, 2996 。该工作得到国家自然科学基金器重项目(11534015,51725104)和科学技术部重要研究开发专属(2015YFA0300701)的支撑。

钙钛矿结构DyCrO3中量子顺电行为的意识,为更为寻求突破铁电性中所谓的d0准则,实现由于磁性过渡金属离子(具备非d0电子构型)位移引起的电偶极矩,提供了严重性的实践帮忙;该开采也将为在更广泛的素材,特别是磁性钙钛矿材料中,探寻强磁电效应及多铁性,提供了主要的参照。

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该专门的学业获得国家自然科学基金、中国中国科学技术大学学前沿科学珍视切磋项目标协助。

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图1. 二元钙钛矿Mn2O3的晶体结构。

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图1. DyCrO3单晶c轴方向介电常数随温度的转变及其依据Barrett方程的拟合结果

图2. 二元钙钛矿Mn2O3的磁结构。

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图2. DyCrO3在不一样温度下X射线近边接受结构谱的附和理论测算结果

图3. 二元钙钛矿Mn2O3的介电和自旋诱导的铁电性。

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图4. 二元钙钛矿Mn2O3的磁电耦合效应。

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